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論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:61.94(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

Electron-tracking Compton camera imaging of technetium-95m

初川 雄一*; 早川 岳人*; 塚田 和明; 橋本 和幸*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 谷森 達*; 園田 真也*; 株木 重人*; et al.

PLOS ONE (Internet), 13(12), p.e0208909_1 - e0208909_12, 2018/12

AA2018-0639.pdf:2.39MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:30.05(Multidisciplinary Sciences)

電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)を用いて放射性同位元素$$^{95m}$$Tcの画像撮像を実施した。$$^{95m}$$Tcは、204, 582, 835keVの3本の$$gamma$$線を放出し、濃縮同位体$$^{95}$$Moを用いて$$^{95}$$Mo(p,n)$$^{95m}$$Tc反応で合成される。濃縮$$^{95}$$Mo同位体三酸化物の再利用について実験を実施し、再生率70$$sim$$90%を達成した。画像は3本の$$gamma$$線それぞれを用いて解析し取得した。その結果、$$gamma$$線エネルギーが高いほど空間分解能が向上することが判り、$$^{95m}$$Tcのような高エネルギー$$gamma$$線放出核を利用することで、ETCCが人体の深部の組織や器官の医療画像撮像に有効であることを示唆する結果を得た。

論文

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:90.81(Energy & Fuels)

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$として吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

資源エネルギー庁委託事業における低レベル放射性廃棄物のガラス固化技術の開発状況

福井 寿樹*; 牧 隆*; 三浦 信之; 塚田 毅志*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.169 - 173, 2016/12

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究は、低レベル廃棄物をより安定した廃棄体とするためのガラス固化技術の基盤整備およびその知見を反映した高レベル廃液成分をより多くガラスに取り込む技術の開発を目的として、平成26年度から平成30年度までの5年間実施する計画である。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:31 パーセンタイル:95.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.92(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Irradiation test on Mo- and W-mirrors for ITER by low energy deuterium ions

杉江 達夫; 河西 敏; 谷口 正樹; 永津 雅章*; 西谷 健夫

Journal of Nuclear Materials, 329-333(2), p.1481 - 1485, 2004/08

 被引用回数:30 パーセンタイル:85.95(Materials Science, Multidisciplinary)

ITERのダイバータ領域に生成されるプラズマの温度は数十eV程度であり比較的温度が低い。そのダイバータに近接して、計測用ミラーが設置される。低エネルギー粒子の衝突により、反射率などの性能がどの程度劣化するか調べる必要がある。ここでは、SLEIS(Super Low Energy Ion Source with High Ion Flux)装置を使いモリブデンとタングステンミラーに対してエネルギー67eVから80eVの重水素イオンで照射し、反射率等の変化を調べた。焼結法で生成した場合に生じる表面の小さな穴を電子ビームで表面を溶融することにより消滅させたミラーは、照射前はその反射率は焼結のみで生成したものよりも高かったが、照射量に対して反射率が急速に低下した。ブリスタリングによるものと考えられる。それに対して、焼結のみで作ったモリブデン及びタングステンミラーは照射量に対する反射率の低下は少なく、照射量が1.3$$times$$10$$^{25}$$m$$^{-2}$$のところで10%程度の低下であった。講演では、これらのミラーのITERへの適用の可能性について述べる。また、ダイバータ板等のエロージョンの結果生ずる粒子がミラーへ付着する問題と、その防止対策についても議論する。

論文

Electrode reaction of the Np$$^{3+}$$/Np couple at liquid Cd and Bi electrodes in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Applied Electrochemistry, 34(3), p.323 - 330, 2004/03

 被引用回数:28 パーセンタイル:52.41(Electrochemistry)

723, 773及び823Kにおいて、NpCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中での液体Cd及びBi電極上におけるNp$$^{3+}$$/Npの電極反応をサイクリックボルタンメトリ-により検討した。溶融塩中のNp$$^{3+}$$濃度が1wt.%以下で、溶融金属相中のNpが飽和していない場合には、Npの析出反応は、溶融塩中のNp$$^{3+}$$の電極表面への拡散が律速段階となっていた。723, 773あるいは823Kにおける液体Cd電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.158, 0.140及び0.126V正側の電位であった。これらの電位シフトは、NpCd$$_{11}$$(723K)及びNpCd$$_{6}$$(773及び823K)形成のためにCd相中のNpの活量が低下したためと考えられる。また、723, 773あるいは823Kにおける液体Bi電極上でのNp$$^{3+}$$/Np系の酸化還元電位は、Mo電極でのそれに比べて、それぞれ0.427, 0.419及び0.410V正側の電位であった。Np-Cd系と同様に、これらの電位シフトは、NpBi$$_{2}$$形成のためにBi相中のNpの活量が低下したためと考えられる。

論文

Microstructural development and radiation hardening of neutron irradiated Mo-Re alloys

根本 義之; 長谷川 晃*; 佐藤 学*; 阿部 勝憲*; 平岡 裕*

Journal of Nuclear Materials, 324(1), p.62 - 70, 2004/01

 被引用回数:38 パーセンタイル:90.12(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究においては純Mo及びMo-Re合金(Re濃度2,4,5,10,13,41wt%)を、照射温度681K$$sim$$1072Kで約20dpaまで中性子重照射した試料を用いて研究を行った。微細組織観察において全てのMo-Re合金の照射試料で$$sigma$$相と$$chi$$相の析出物が観察された。また全ての照射試料でボイドが観察され、低温度で照射した試料では転位ループ及び転位が観察された。ビッカース硬さ試験では全ての照射試料において照射硬化が測定され、特にMo-41Reの874K以下で照射した試料において硬化量が大きくなった。これらの結果からMo-Re合金の中性子重照射による微細組織発達と照射硬化及び照射脆化との関連について議論を行い、照射下で使用するMo-Re合金への最適なRe添加量及び熱処理条件を提案した。

論文

Photon-stimulated ion desorption from molybdenum oxides following Mo 2p$$_{3/2}$$ excitation

Wu, G.; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖

Journal of Synchrotron Radiation, 8(Part.2), p.469 - 471, 2001/03

酸化モリブデンにMo 2p領域の放射光軟X線を照射し、光励起による脱離イオンを測定した。質量分析の結果、脱離イオン種のほとんどはO$$^{+}$$イオンであった。全電子収量で測定したX線吸収端微細構造スペクトル(XANES)におけるMo 2p$$_{3/2}$$→Mo 4d共鳴吸収ピークには、配位子場分裂によるt$$_{2g}$$及びe$$_{g}$$の2つの構造が認められた。脱離イオン強度の光エネルギー依存性を測定したところ、e$$_{g}$$状態へ励起において脱離イオンの増大が観測された。これは、dxy,dyz,dzxからなるt$$_{2g}$$状態が$$pi$$*機動的性質をもつのに対し、dz$$^{2}$$,dx$$^{2}$$-y$$^{2}$$からなるeg状態が$$sigma$$*軌道的性質をもつため、$$sigma$$*軌道の反結合的性質には速いMo-O結合解離が起こったと考えられる。以上の結果は、酸化物のようなバルクの固体においても、特定の内殻軌道から非占軌道への共鳴励起により、選択的な結合解裂が起こることを示している。

論文

Dismantling techniques for reactor steel piping

柳原 敏; 平賀 富士夫; 中村 寿

Nuclear Technology, 86, p.159 - 167, 1989/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:41.87(Nuclear Science & Technology)

原子炉の解体に用いることを目的に、2種類の配管切断技術を開発した。その一つは、比較的小口径の配管を切断するための成型爆薬切断技術であり、他は、比較的大口径の配管を切断するためのディスクカッター切断技術である。成型爆薬切断の開発においては、爆薬の形状をパラメータにして試験を行い最適設計条件を評価した。また、発生圧力等を測定し、配管切断時の安全性の検討を行った。ディスクカッター切断技術の開発においては、カッター刃の材質、形状、切断荷重、切断速度等が切断性能に及ぼす影響を評価して、最適設計条件を評価した。これらの結果に基づいて、切断装置を製作するとともに、モックアップ試験を行って各切断システムの有効性を確認した。

論文

Formation of defect clusters in nickel and molybdenum by the collisions of heavy-ions with energies of around 100MeV

佐々木 茂美; 岩瀬 彰宏

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 33, p.701 - 705, 1988/00

固体中を高速の粒子が通過すると、通過粒子がエネルギーを失う際に様々な現象を引き起こす。なかでも通過粒子と標的原子の衝突による固体中の構造欠陥の発生は実用的な見地からもそのメカニズムの解明が待たれる。本報告では、金属に高エネルギー重イオンを照射することによって生ずる点欠陥集合体の形成のメカニズムを知る目的で原研タンデム加速器を用いてモリブデンおよびニッケルの薄膜に種々の重イオンを照射し導入された点欠陥集合体を電子顕微鏡を用いて観察した。

論文

Projectile dependent sputter-erosion of oxygen-exposed molybdenum at different temperatures

西堂 雅博; H.L.Bay*; H.Gnaser*; W.O.Hofer*; J.Bohdansky*; J.Roth*

Journal of Nuclear Materials, 145-147, p.387 - 390, 1987/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:19.35(Materials Science, Multidisciplinary)

高融点金属(INTOR用ダイバータ板候補材料)であるモリブデンの酸素雰囲気における高温(500$$^{circ}$$C付近)でのスパッタリング特性を調べた。軽イオン(He$$^{+}$$,D$$^{+}$$)によるスパッタリング収率は重量法により、He$$^{+}$$照射によるスパッタ粒子放出角度分布は堆積法により、また、Ar$$^{+}$$照射によるスパッタ粒子の構成粒子分布は質量分析法によりそれぞれ測定した。 500$$^{circ}$$C付近のAr$$^{+}$$照射で観測される酸素圧の上昇に伴なう損耗率の増加はMoO$$_{2}$$の形で照射誘起蒸発する過程が、新らたにつけ加わるために起こることが判明した。 一方、軽イオン照射による高温でのスパッタリング収率の酸素依存性は、室温でのそれから若干異なるが、Ar$$^{+}$$照射の場合にみられた損耗率の増加という顕著な違いはみられないことがわかった。

論文

Ion bombardment- and temperature-assisted incorporation of oxygen in molybdenum

西堂 雅博; H.Gnaser*; W.O.Hofer*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 28, p.540 - 547, 1987/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:76.84(Instruments & Instrumentation)

酸素雰囲気におけるモリブデンのスパッタリング過程を明らかにするために、気相系から取り込まれる酸素の量および深さ分布を二次イオン質量分析法により測定した。気相系からの酸素の取り込みは、試料温度を高くすると促進されること、また、イオンビームの同時照射によって促進されることが実験的に明らかになった。前者は、熱拡散が、又、後者の場合には、照射によって生成された格子欠陥の拡散が、酸素の気相系からの取り込みを促進していることが実験結果の解析より判明した。

論文

On the chemical sputtering of oxygen-exposed molybdenum

西堂 雅博; H.Gnaser*; W.O.Hofer*

Applied Physics A, 40, p.197 - 202, 1986/00

 被引用回数:22 パーセンタイル:72.78(Materials Science, Multidisciplinary)

酸素雰囲気におけるモリブデンのスパッタリング特性について、スパッタリングによって放出される中性粒子および二次イオンの質量分析を行なうことにより調べた。照射イオンとして、8keVAr$$^{+}$$イオンを使用し、照射は、2つの異なる温度、25$$^{circ}$$Cと485$$^{circ}$$Cで行なった。高い温度で起こるスパッタリング収率の特徴的な増加は、ビーム誘起脱離によるMoO$$_{2}$$及び衝突カスケードによるMoOそれぞれの放出量の増加に起因することが判明した。また、同時に、酸素の取り込み量について測定したが、ビーム照射と熱拡散に起因して表面附近に取り込まれる気相系からの酸素の量は、25$$^{circ}$$Cの場合に比べて、高い温度では、増加することが判明した。

論文

Gibbs free energies of formation of molybdenum carbide and tungsten carbide from 1173 to 1573K

岩井 孝; 高橋 一郎; 半田 宗男

Metall.Trans.,A, 17, p.2031 - 2034, 1986/00

CH$$_{4}$$/H$$_{2}$$ガス平衡法を用いてMo$$_{2}$$CおよびWCの炭素ポテンシャルを広い温度範囲(1173~1573K)で測定した。脱水剤を用いて系内の水分濃度を低減し、測定中の試料酸化を防止した。系内のガスを循環させ平衡に達したのち、一部のガスを採取して水素炎検出器付きのガスクロマトグラフでその成分分析を行った。同法を用いた従来の報告は1273K以下の温度に制約されていたが、今回得られた測定結果はCO/CO$$_{2}$$ガス平衡法を用いた測定結果とよい一致を示した。

論文

Oxygen exposure effect on sputtering yield and angular distribution for light-ion irradiation of polycrystalline molybdenum

西堂 雅博; H.L.Bay*; J.Bohdansky*; J.Roth*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 13, p.403 - 407, 1986/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:79.81(Instruments & Instrumentation)

モリブデンの酸素雰囲気下におけるスパッタリング特性を調べた。 照射イオンとして、重水素イオンおよびヘリウムイオンを使用し、測定として、重量法によるスパッタリング率測定およびコレクター法によるスパッタ粒子の放出角度分布測定を行なった。 ヘリウムイオン照射の場合、酸素分圧の増加に伴って、スパッタリング率は減少し、元の値の約40~20%となる。又、放出角度分布は、酸素分圧依らず同じ分布を示した。 重水素イオン照射の場合、スパッタリング率は酸素分圧に依らず、一定の値をとる。これは、表面で打ち込まれた重水素と酸素とが反応し、D$$_{2}$$Oを生じ、これが脱離するため、酸素の効果が弱められていることを示している。

報告書

$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$U(n,f)$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造廃液の処理技術,III(高レベル廃液の処理)

本木 良蔵; 出雲 三四六; 小野間 克行; 本石 章司; 井口 明; 川上 泰; 鈴木 恭平; 佐藤 淳和*

JAERI-M 84-015, 34 Pages, 1984/02

JAERI-M-84-015.pdf:1.12MB

$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$U(n,f)反応を利用した$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造により生じた高レベル放射性廃液の処理技術の開発と処理を行った。この廃液は硝酸濃度約4モルであって、48~89$$mu$$Ci・ml$$^{-}$$$$^{1}$$の核分裂生成物を含みウラン濃度も高い。高レベル廃液は含まれる核種と濃度から使用済核燃料再処理の中レベル廃液と同様である。処理方法としてフェロシアン化ニッケルによる-$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csの共沈、オルトチタン酸スラリーによる$$^{9}$$$$^{0}$$Srの吸着、亜鉛粉-活性炭カラムによる$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ruの除去を用いた。全処理行程により得られた除染係数は$$alpha$$核種10$$^{4}$$以上、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs10$$^{5}$$以上、$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ru10$$^{4}$$以上、$$^{9}$$$$^{0}$$Sr~10$$^{4}$$であった。再処理廃液の処理において除去が困難であるルテニウム化合物は、高レベル廃液処理に用いた亜鉛粉-活性炭カラムにより検出限界以下に除染されている。新たに開発したこのカラムは$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ruに対し高い除去性能を有していることが確認された。

論文

The Effect of wall materials on hydrogen recycling in JT-60

曽根 和穂; 村上 義夫

Journal of Nuclear Materials, 121, p.254 - 263, 1984/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.32(Materials Science, Multidisciplinary)

中性粒子入射によってプラズマを追加熱するとき、JT-60における壁での水素リサイクリングのモデル計算を行った。壁材料としてはMo,Inconel625及びTiCの3つについて解析した。このモデルでは炉心プラズマ密度の制御は壁をたたく荷電交換中性粒子の挙動のみによって行なわれるとしている。壁をたたくこの粒子束密度については1$$times$$10$$^{1}$$$$^{6}$$および3$$times$$10$$^{1}$$$$^{6}$$H/cm$$^{2}$$secの2種類の場合について行い、プラズマの粒子バランスから壁でのリサイクリング率が各々0.75および0.92以下であれば壁による制御が可能であることを推定した。さらにエネルギー分布についても低いもの(200eVマックスウェル)と高いもの(400eVマックスウェル)を仮定し、再放出率の評価を行った。この3種類の材料について、壁材として使用した時の最適温度範囲を5sec及び10sec間の放電に対して求めた。

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